קרולין סו ג'ונס נולדה בעיר אמרילו שבטקסס. בתם של ג'נט סאותרן, עקרת בית וג'ליוס אלפרד ג'ונס, ספר. היא ננטשה בגיל 4 על ידי אביה וגדלה עם אמה ומשפחתה של אמה.
ב-1962 שיחקה ג'ונס במערבון המצליח "כיצד נכבש המערב" בתפקיד ג'ולי רולינגס בעלילה הראשונה "הנהרות" בבימויו של הנרי האת'וויי. בשנת 1964 לוהקה ג'ונס לסדרת האימה הקומית "משפחת אדמס" בתפקיד אם המשפחה, מורטישה.
ג'ונס ערכה את הופעתה האחרונה בקולנוע בשנת 1977 בסרט האימה "נאכל בחיים", באותה השנה השתתפה ג'ונס גם בסדרה ההיסטורית המצליחה "שורשים" בתפקיד גברת מור.
נישואיה הראשונים והקצרים היו לדון דונלדסון, סטודנט אותו הכירה ג'ונס במהלך לימודי המשחק שלה ב"תיאטרון פסדינה".
בשנת 1953 נישאה ג'ונס למפיק אהרון ספלינג, ג'ונס התגיירה בעת שנישאה לספלינג, הם התגרשו ב-1964.
ג'ונס נישאה בשלישית בשנת 1968, לבמאי התיאטרון המוזיקלי הרברט גרין, היא נפרדה ממנו ב-1977.
בשנת 1982 בעת שגססה ממחלת הסרטן התחתנה ג'ונס עם השחקן פיטר ביילי ברייטון.
ג'ונס אובחנה בשנת 1981 כחולת סרטן המעי הגס, היא נאבקה במחלה במשך כשנתיים עד למותה ב-3 באוגוסט 1983 בביתה שבמערב הוליווד. בת 53 הייתה במותה. אפרה של ג'ונס נקבר ב"פארק הזיכרון מלרוס אבי" שבעיר אנהיים.