במשך רוב הקריירה שלו (1952–1968), שיחק מסופוסט במועדוןדוקלה פראג, בעיקר בתפקיד קשר. בשנת 1962 זכה בכדור הזהב, ולאחר פרישתו נבחר ל"כדורגלן הזהב" של צ'כיה במסגרת פרסי היובל של אופ"א. הוא נודע בשל שליטתו הגבוהה בכדור, ויכולתו ליצור במרכז המגרש עבור שחקני קבוצתו הזדמנויות יעילות להתקפה לכיוון השער.
הוא ערך בין השנים 1954–1966 63 הופעות וכבש 10 שערים עבור נבחרת צ'כוסלובקיה, והיה בהרכב שלה במונדיאל 1958 ו-1962. במונדיאל 1958 כשלה צ'כוסלובקיה כשהודחה כבר בשלב הבתים. במונדיאל 1962 היה לבין השחקנים המצטיינים לאורך הטורניר והגיע איתה עד לגמר נגד ברזיל. בגמר מסופוסט כבש את השער הראשון במשחק אך ברזיל ניצחה בסוף המשחק 1-3. בסיום הטורניר הוא נבחר להיות בנבחרת המצטיינת וזכה בכדור הארד.
בשנת 1965 זומן מסופוסט לשחק במשחק הפרידה של סטנלי מתיוס האנגלי, כאשר זה היה בן 50. במוקדמות מונדיאל 1966 נכשלה צ'כוסלובקיה להעפיל לטורניר כאשר מסופוסט שיחק במשחק מוקדמות אחד, בהפסד 1-0 לרומניה במאי 1965. הופעתו האחרונה במדי הנבחרת הייתה במאי 1966 נגד ברית המועצות.
את שנותיו האחרונות ככדורגלן פעיל שיחק בקבוצת קרוסינג אילוייט (1968–1970). לאחר פרישתו הפך למאמן כדורגל, ואימן בשנות ה-70 עד שנות ה-90 קבוצות כגון דוקלה פראג ופ.צ ברנו. בשנים 1984–1987 אימן את נבחרת צ'כוסלובקיה. הוא גם אימן מחוץ לצ'כוסלובקיה: בשנים 1988–1991 כיהן כמאמן הנבחרת האולימפית של אינדונזיה.
